一、CuO/CeO_2 Catalysts for Selective Oxidation of Carbon Monoxide in Excess Hydrogen（论文文献综述）
周石杰,任祯,杨宇森,卫敏[1]（2021）在《不同形貌金属氧化物的制备及其在工业催化反应中的应用》文中进行了进一步梳理金属氧化物作为一类重要工业催化剂,广泛应用于合成氨工业、能源化工、精细化工等重要的工业生产过程。金属氧化物的形貌对其性能有重要的影响,具有特定形貌的金属氧化物催化剂因其结构上的优势,使其在许多方面表现出不同于常规块体材料的独特性能,成为当前材料科学领域的研究热点。本文总结了不同形貌的金属氧化物的制备方法、生长机制及其结构特性,聚焦于金属氧化物在氧化反应、加氢反应以及蒸汽重整反应中的最新研究进展。最后,进一步讨论了金属氧化物催化剂未来的发展趋势以及面临的挑战,并提出了解决这些问题的有效方案。
章轩语[2]（2021）在《低碳烷烃氧化脱氢催化反应机理和高效催化剂研究》文中研究表明乙烯、丙烯是化学工业中最重要的两种化工基础原料,随着现代工业的不断发展,人们对乙烯和丙烯的需求也大幅增加。低碳烷烃催化氧化脱氢（ODH）作为一条低能耗、低成本、绿色环保的制备低碳烯烃的路径受到了广泛关注。然而,在相对较低的反应温度下,研制出高烷烃转化率、高烯烃选择性、高寿命的ODH反应催化剂仍然是一项具有挑战性的工作。与此同时,关于不同类型催化剂的ODH反应机理和反应路径仍然存在许多争议,使得无法提供有效的催化剂构效关系和反应机理来指导高性能催化剂的结构设计。本篇博士论文工作针对ODH催化反应机理和高效催化剂的研究,分别以不同形貌的二氧化铈以及其负载型NbOx/CeO2、Ni/CeO2金属氧化物催化剂和硼基（h-BN、BOx/SiO2）催化剂为研究体系,首先探究了在不同氧化反应中CeO2氧缺陷的作用,随后系统地研究了这些催化剂在ODHP反应中的金属与载体相互作用,构-效关系以及反应机理和路径。同时,基于对ODH反应机理的认识,我们提出了类模板剂的合成新策略,研制出一种具有优异乙烷氧化脱氢反应催化性能的纯M1相MoVTeNbOx催化剂,取得的主要研究结果如下:1.以暴露不同氧缺陷浓度的CeO2-rods为催化剂,系统地研究了不同完全氧化反应中的活性氧物种,具有最高氧缺陷浓度的PN-CeO2纳米棒在反应温度较低的CO氧化反应表现出最高的催化活性,而在反应温度较高的低碳烷烃（丙烷、甲烷）催化燃烧反应中表现出最差的催化性能。系统表征结果说明,在较低反应温度下,氧缺陷相关表面吸附氧物种可以稳定存在,是CO氧化反应的活性氧物种;而在高温下,这类氧物种不能稳定存在,表面晶格氧物种是烷烃燃烧反应的活性氧物种。二氧化铈氧缺陷浓度过高会显着抑制表面晶格氧的活性,提高甲酸盐和碳酸盐等烷烃燃烧反应表面中间物种吸附的稳定性,抑制碳酸盐到CO2的反应通道,从而降低烷烃催化燃烧反应性能。2.以主要暴露{110}晶面的二氧化铈纳米棒（r-CeO2）为载体,制备了一系列不同含量的NbOx/CeO2催化剂。利用了一系列同步辐射表征技术,发现了 Nb5+前驱体会优先与CeO2表面氧空位相互作用,在Nb5+与Ce3+（表面氧空位）之间发生一个表面氧化还原反应,生成Nb4+和Ce4+,导致载体CeO2-rod上Ce3+浓度明显降低,从而导致催化剂还原性降低。CeO2-rod催化剂在低温下（<400℃）通过MvK机理在催化丙烷燃烧反应中表现出良好活性;而在r-CeO2和NbOx/CeO2催化剂高温（>450℃）催化的ODHP反应中,同步辐射真空紫外光电离质谱（SVUV-PIMS）技术检测到气相丙基自由基（C3H7·）的存在,表明其反应机理中包括气相自由基反应机理的贡献。3.在Ni/CeO2体系中,我们将不同形貌的Ni/CeO2催化剂分别应用在丙烷燃烧和ODHP反应中。Ni-CeO2的相互作用极大地促进了载体CeO2的还原性,同时观察到了形貌依赖的Ni-CeO2相互作用在Ni/CeO2催化剂中形成不同的镍物种以及氧物种。与其它Ni/CeO2催化剂相比,Ni/c-CeO2催化剂中的Ni-CeO2相互作用更强。具有最多数量强活化氧物种的Ni/r-CeO2-500催化剂在丙烷燃烧反应中展现出最佳催化性能,而具有最多数量弱活化氧物种的Ni/c-CeO2催化剂在丙烷氧化脱氢反应中展现出最佳性能。因此二氧化铈形貌策略可以有效的调控金属-CeO2相互作用以及氧物种反应活性以催化不同类型的氧化反应。4.利用SVUV-PIMS技术检测了六方氮化硼（h-BN）和负载型氧化硼催化剂催化ODHP反应中的气相中间体,证明了该催化反应涉及气相自由基反应机理。SVUV-PIMS检测到了气相甲基自由基（CH3·）的存在,结合动力学研究结果与DFT理论计算结果,提出硼基催化剂催化ODHP反应中不同产物的反应路径,主要产物丙烯是通过丙烷的表面反应路径生成,而C1和C2产物可以同时通过表面和气相反应路径产生。5.发展了一种“类模板剂”的新合成策略,实现了高比表面积、孔体积的M1复合金属氧化物催化剂的制备,并实现了 ODHE反应性能的大幅提升,在苛刻的反应条件下,乙烷转化率可以达到73.7%,乙烯选择性可以维持在85%左右,乙烯时空收率为1.92 kgC2H4/kgcat/h,可以稳定运行300小时左右,同时在不同反应条件下都展现出良好的稳定性。表征结果说明这类新合成方法合成的M1催化剂不仅具有高比表面积和孔体积,而且能够暴露高浓度的表面活性位。
卢欲晓[3]（2020）在《铜、铈复合氧化物的火焰喷雾热解合成及催化燃烧丙烯研究》文中研究指明挥发性有机化合物（VOCs）作为主要大气污染物之一,对环境具有极为严重的危害。因此,高效实用的VOCs治理技术一直广受研究者关注。催化燃烧技术是一种兼顾高效率,低能耗,并且处理范围极广的VOCs末端减排技术。开发高性能、低成本、持续稳定的催化剂是催化燃烧领域的核心研究热点,过渡金属氧化物由于其优异的性能以及成本上的优势而成为比贵金属催化剂更具竞争力的选择。本文选择过渡金属铜与稀土元素铈来合成铜、铈复合金属氧化物作为催化剂,并通过C3H6催化燃烧的实验来评价其催化活性。全文基于火焰喷雾热解法,通过改良制备方法,改变制备参数,以提升铜、铈复合金属氧化物的催化活性。结合丰富的表征技术,建立材料的制备参数,微观结构以及催化活性三者之间的联系。基于火焰喷雾热解法,改变金属前驱体铜、铈的摩尔比例,制备多种铜、铈复合氧化物催化剂。系统研究了铜、铈摩尔比对催化剂的微观物理结构,表面化学状态,还原性质以及C3H6催化燃烧活性的影响。结果表明:火焰喷雾热解法可以制备得到纳米级别且具有高比表面积,纳米级晶粒尺寸的铜-铈固溶体氧化物,其对催化剂的低温催化活性有重要的促进作用。在一定范围内,增加Cu负载的比例,可以提高催化剂中铜-铈固溶体的含量,并对材料的催化性能起积极作用。过量的铜负载则会产生独立的CuO晶粒,减弱整体催化剂与CeO2的协同作用,降低材料的催化活性。本文中火焰喷雾热解法的最佳Cu负载量为35 mol%,优于同行研究中其他的制备方法（小于25 mol%）,有助于合成更多的铜、铈固溶体成分。在C3H6的催化燃烧反应过程中的不同温度区间内,催化剂中不同的活性组分将分别起到主导作用。基于火焰喷雾热解法,改变金属前驱体在前驱体溶液中的摩尔浓度,制备多种铜、铈复合氧化物催化剂。系统研究了金属前驱体浓度对催化剂的微观物理结构,表面化学状态,还原性质以及C3H6催化燃烧活性的影响。结果表明:金属前驱体浓度,可以对催化剂中铜-铈固溶体氧化物的生成量造成改变,进而对催化剂的低温催化活性产生影响。在一定范围内,增加金属氧化物的浓度,可以促进铜-铈固溶体氧化物的形成,同时可优化催化剂微观结构,即获得更大的比表面积,更小的晶粒尺寸。过高的金属前驱体浓度,则会对微观结构、表面化学状态起到相反的作用,降低催化剂的催化活性。本文中火焰喷雾热解法的最佳金属前驱体浓度为0.20 mol·L-1。催化剂优异的C3H6催化反应活性,得益于其活性组分和微观结构的协同影响。在C3H6催化燃烧过程中,通过改变O2浓度、C3H6浓度研究了反应条件对催化剂性能的影响。O2和C3H6在铜、铈复合氧化物催化剂表面具有竞争吸附关系,增加氧气浓度会降低催化剂对丙烯的处理活性。600 min的催化反应过程中,铜、铈复合氧化物催化剂可以始终保持优异的催化活性。对比反应前后的材料理化特性,材料表面的无定形CuO组分会结晶生成独立的CuO晶粒;材料保持稳定的固溶体成分;材料的晶格氧含量增加,羟基氧含量减少,表面吸附氧含量几乎不变;比表面积减少,晶粒尺寸增大;但是由于高温下固溶体成分差异不大时,CuO晶粒对催化反应性能有突出的促进作用,因此催化性能得以保持稳定。基于火焰喷雾热解法,创新地探索了对废旧催化剂的资源化再生,再次获得的铜、铈复合氧化物材料依然保持充分的铜铈固溶体氧化物组分,并表现出对C3H6的高催化活性。
马严富[4]（2020）在《Pt单原子催化剂配位结构调控与催化加氢性能研究》文中研究表明众所周知,负载型金属催化剂是一类重要的多相催化剂,广泛应用在催化加氢、氧化、甲烷重整、水煤气转化、光催化和电催化等领域。催化反应常常发生在金属颗粒表层原子,因此降低颗粒尺寸至亚纳米范围,尤其是到原子级分散,有助于将金属原子的利用效率最大化。自2011年张涛院士等人提出单原子催化剂的概念以来,单原子催化近年来已成为多相催化领域的一研究热点。与负载型金属颗粒催化剂相比,单原子催化剂是连接多相催化和均相催化的桥梁,它们具有相对简洁、清晰、均一的活性位点结构,这有助于通过实验和理论在原子、分子层面上揭示催化剂的“构-效”关系和催化反应分子机理。对于单原子催化剂,活性金属中心的配位环境极大地影响着其电子结构和几何结构,进而影响其催化性能。因此,调控单原子配位环境,对提高其催化活性、稳定性显得尤为重要。本博士论文围绕Pt1/CeO2单原子催化剂体系,通过掺P、掺N以及改变CeO2载体形貌,调控Pt单原子的配位环境,并深入研究了其电子结构以及其在加氢反应中的催化性能的关系,主要内容如下:（1）通过对棒状CeO2载体进行P掺杂,实现了 Pt单原子周围的局部配位环境和电子结构的调控和加氢性能优化。首先,在碱性条件下水热结晶的方式成功制备出棒状CeO2并进行浸渍掺P;其次,采用浸渍法,在上述两个载体上分别制备出Pt1/CeO2-500和Pt1/PO4-CeO2-500 Pt单原子催化剂。CO漫反射红外、HAADF-STEM和同步辐射等表征方式对材料进行了表征及分析,证实两样品中的Pt均为单原子分散。相较于Pt1/CeO2-500,P修饰之后的Pt1/PO4-CeO2-500样品表现出更加优异的加氢活性,在60℃、常压氢气的条件下苯乙烯的加氢活性提高了 10倍,TOF从30 h-1提高到316 h-1。在催化环己烯、苯乙炔和硝基苯等加氢反应中,Pt1/CeO2-500几乎没有活性,但是P掺杂后Pt单原子的加氢活性至少提高了 3倍。其中,苯乙炔的TOF从44 h-1提高到169 h-1,硝基苯的TOF从32 h-1提高到273 h-1。通过CO漫反射红外、同步辐射和XPS表征发现,P的掺杂改变了 Pt单原子的配位环境和电子特性,形成Pt-O-P配位方式,使得Pt4+的比例从23%提高到51%。另外,Pt配位环境的改变也增强了催化剂对反应底物的吸附和氢溢流效应,由此催化加氢性能得到了提高。（2）进一步在棒状CeO2载体上掺杂N,并对比了 P、N两类非金属掺杂棒状CeO2后对Pt配位环境和加氢活性的影响。在本章中,对棒状CeO2进行N掺杂并负载Pt原子。通过CO漫反射红外表征发现,N掺杂改性的Pt单原子催化剂与Pt1/CeO2-500相比,CO线式吸附峰从2094 cm-1红移至2097 cm-1。P掺杂CeO2之后,CO线式吸附峰从2097 cm-1蓝移到2106 cm-1。XPS研究发现,N掺杂之后电子从N转移到Pt,Pt4+的比例从23%降低到11%,而P掺杂之后电子从Pt转移到P,Pt4+的比例从23%提高到51%,与CO漫反射红外结果一致,由此反映出P、N两类非金属的掺杂对Pt单原子的价态的影响完全相反。令人吃惊的是,在60℃、常压氢气的条件下催化苯乙炔加氢的反应中,N、P掺杂棒状CeO2后,Pt单原子的活性都得到显着提高,苯乙炔的TOF分别提高了 9倍和6倍,N掺杂明显优于P掺杂。（3）通过调控CeO2载体形貌和掺N进一步优化加氢性能。通过溶剂热法成功制备了球形CeO2。使用浸渍法在棒状CeO2和球形CeO2载体上负载Pt单原子。CO在Pt原子上的线式吸附峰分别位于2097 cm-1和2096 cm-1,证明这两样品中的Pt均为单原子分散。由于球形CeO2表面存在丰富的边角位和台阶位,球形CeO2比暴露（110）晶面的棒状CeO2负载的Pt单原子加氢活性更高,在催化苯乙炔加氢的反应中（30℃、常压氢气）,加氢活性提高了 8倍左右,TOF从23 h-1提高到163 h-1。调控煅烧温度为200℃时,得到的单原子催化剂Pt1/N-CeO2-200 的 TOF 可达 559 h-1。
汪琪[5]（2020）在《铜铈催化剂的可控构筑及其用于CO优先氧化失活性能的研究》文中研究说明作为质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的原料气,工业生产的氢气要求CO含量在100 ppm以下,否则会毒化燃料电池的Pt电极。一氧化碳优先氧化（CO-PROX）是净化富氢气中一氧化碳的重要途径。铜铈催化剂因成本低、活性高而成为CO-PROX反应的优选材料,研究表明Cu+物种和铜铈间的协同作用可以促进CO的氧化。然而长期的研究中,由于催化剂和反应条件的差异使得报道结果之间的比较存在差异,故催化剂的失活机理尚无定论。因此,从理论上探究催化剂失活的根本原因十分重要。鉴于此,本论文选用高储氧量的CeO2材料为载体,设计、制备了具有高Cu+物种含量和强铜铈协同作用的催化剂来提升催化剂的CO-PROX性能。通过实验和计算的手段重点阐明铜铈基催化剂的催化性能及失活机理。具体研究内容如下:1、通过柠檬酸钠还原法制备了不同Au核大小的Au@CuOx/CeO2催化剂,在本次工作中,Au@CuOx核壳结构纳米微反应器可以对Au进行限域作用,实验结果表明Au核尺寸的差异很大程度地影响催化活性,大尺寸的Au核可以促进Au-Cu、Cu-Ce物种间的相互作用,进而促进了CO-PROX活性的提升。2、采用水热法制备了一系列不同CuO含量的CuO/CeO2铜铈催化剂,实验和计算结果表明10%-CuCe在催化性能测试中表现最优,这源于该催化剂中较高的Cu+物种和Ce3+物种含量。此外,对比反应前后催化剂表面化学状态发现,10%-CuCe催化剂在经历了三个测试周期和长达38小时的稳定性测试后,其表面Ce3+和晶格氧（O?）物种含量的降低,金属铜的产生使得催化剂表面活性位点的减少造成活性损失。另一方面,抗H2O和CO2性能测试和DFT计算均表明,在CO2和H2O同时加入条件下,催化剂表面吸附CO2,占据了催化剂表面的活性位点,可供CO吸附的位点减少,进而降低了催化剂转化CO的能力,使催化剂显示出较差的抗CO2和较强的抗H2O能力。3、为了促进铜铈催化剂表面氧化铜物种的价态多样性,通过水合肼还原剂的添加制备了一系列CuOx/CeO2催化剂,探究了影响催化过程的Cu+、Ce3+活性物种的来源以及焙烧过程中铜铈物种的变化。实验结果表明,还原剂的加入有效的促进了催化剂表面铜物种的多样性,从而影响了CO-PROX的性能。表征结果发现,还原剂的加入导致了大量低价铜物种的产生,削弱了Cu-Ce物种间的协同作用。此外,XPS和Raman结果证明铜铈间的强相互作用可以促进产生更多的氧空位,增强了表面氧和晶格氧的循环。
夏阳[6]（2020）在《CeO2基催化剂的金属-载体间相互作用调控及其CO氧化性能研究》文中研究说明以CeO2为载体的负载型催化剂被广泛应用到各种反应过程,例如CO低温氧化和CO选择性氧化（CO-PROX）,Pd或Cu常分别作为这两个反应的金属活性中心。一般认为,活性金属和CeO2之间会发生形貌重构和价态改变,产生金属-载体间强相互作用,得到的特殊活性位点以及协同效应是优异催化性能的关键。因此,从催化剂设计角度来说,如何调控活性金属和CeO2的界面,强化相互作用从而提高反应效果受到了越来越多的关注。另一方面,相互作用所导致的形貌重构和价态改变十分复杂。这使得研究者们在认识协同作用、确认活性物种以及阐述构效关系等方面仍然面临着巨大挑战。本文选择CeO2负载Pd或Cu的催化剂,通过改进制备方法调节活性金属和CeO2间相互作用,探究了相互作用的形成机制。并以此为基础,优化催化剂的结构,提高了催化剂的CO低温氧化和CO-PROX活性,较系统地阐明了催化剂的结构变化以及反应机理。主要内容如下:首先采用改进的反应沉积方法,合成出一系列相互作用变化的PdO/CeO2催化剂。表征发现,当CeO2具有丰富的氧空穴时,催化剂上形成了超薄纳米团簇状Pd-Ce混合氧化物。这种结构拥有特殊的Pd吸附位点和良好的氧化还原能力,是相互作用的关键。CO低温氧化反应中,CO直接吸附在Pd位点上,然后与周围的活泼氧结合生成CO2。之后,O2会迅速解离并填充结构中失去活泼氧的位置。整个过程伴随着Pd2+/Pd4+的相互转化。由于CO的吸附和O2的解离发生在不同位置,Pd-Ce混合氧化物的反应遵循非竞争性机理,拥有高活性。然而,当CeO2不具有氧空穴时,催化剂上将形成典型PdO团簇。反应时,PdO被还原为金属Pd,CO和O2竞争吸附在Pd表面并生成CO2。竞争吸附使得CO氧化过程遵循竞争性机理,PdO由此表现出低活性。不同含量的CeO2氧空穴导致形成不同比例的Pd-Ce混合氧化物和PdO,催化剂因此表现出不同程度的相互作用和催化性能。其次采用双氧水调控CeO2表面,合成出一系列相互作用变化的CuO/CeO2催化剂,用于CO选择性氧化反应。结果发现,CeO2的表面两电子氧空穴影响相互作用。首先两电子氧空穴吸附氧气形成过氧官能团O22-。CuO负载时,Cu2+填入O22-得到Cu-[O]x-Ce,O22-的额外两电子在Cu-[O]x-Ce上再分散产生成对的Cu+-Ce3+。由于界面的结构和电子性质改变,CuO和CeO2间形成了相互作用。这时的CuO团簇呈现配位不饱和的状态,氧化还原能力获得提升。当两电子氧空穴减少时,相互作用减弱,CuO的配位不饱和程度和氧化还原能力随之降低。CuO团簇的这些变化改变了催化活性。除了表面两电子氧空穴外,CeO2的表面性质还包括暴露的不同晶面。其中,CeO2的{110}和{100}晶面能诱导CuO/CeO2产生配位不饱和CuO。此时的催化剂仍有相互作用,表现出良好的催化效果。CeO2的{111}晶面则诱导CuO/CeO2产生符合化学计量数的CuO。催化剂不具备相互作用,表现出低活性。基于以上的发现,采用超声辅助的共沉淀方法,制备一系列相互作用变化的CuO/CeO2催化剂。适当的超声时间明显增加了 CeO2表面两电子氧空穴的含量。催化剂中更多的Cu-[O]x-Ce强化了相互作用,CO-PROX活性提高。机理研究发现,配位不饱和CuO中的Cu+提供了 CO的吸附位点,氧化还原能力提升得到的活泼氧迅速地将CO氧化,O2则补充进入形成新的活泼氧。整个过程伴随着Cu2+/Cu+和Ce4+/Ce3+的转化。催化剂遵循非竞争性机理,拥有良好的反应活性。催化剂的结构变化影响活泼氧的循环能力,却并不影响吸附位点Cu+的量。活性氧的循环能力和反应速率线性相关,是造成催化活性改变的关键因素之一。适当负载量的CuO配合CeO2表面两电子氧空穴才能产生最佳的活性。除了找到最佳CuO负载量外,本文进一步探究了 CuO的结构和性质。催化剂上产生了 一系列不同的Cu物种,这些物种拥有不同的氧化还原能力,并在CO-PROX反应中扮演了不同的角色。同CeO2相互作用最强的Cu-[O]x-Ce具有优良的氧化还原能力,能选择性氧化富H2条件下的CO。同CeO2相互作用较弱的无定形CuOx团簇具有较弱的氧化还原能力,会同时氧化CO和H2,极大地降低CO-PROX的选择性。同CeO2相互作用最弱的聚集态CuOx团簇具有最差的氧化还原能力,对CO和H2的反应活性都很低。这三类Cu物种的相对比例随着负载量的调整而发生变化,协同影响催化效果。
张晓宇[7]（2019）在《Cu基催化剂在NH3-SCO中催化性能及组分间协同作用的研究》文中进行了进一步梳理氨气作为一种来源广泛的典型大气污染物,过度排放会对生态环境和人类生存产生严重威胁。氨选择性催化氧化（NH3-SCO）是一种利用催化剂的作用将氨废气转化为无害氮气的新兴技术。因其操作简单,反应条件温和,无二次污染等特点受到广泛关注。铜基复合金属氧化物催化剂由于其在低温区良好的催化活性被认为是一种极具应用潜力的催化剂。但目前复合金属氧化物体系中催化剂的结构与组分间协同作用的关系还不清楚、仍缺乏对协同作用的调控手段来提高催化剂的催化性能,以及协同作用对氨物种氧化历程的影响需进一步探讨。本论文针对上述问题,设计合成Cu-Ce-Zr,CuO@CeO2,Cu2O-CuO组分递减的催化体系,逐步清晰活性组分与助剂、活性组分与活性组分间的协同作用。通过调节协同作用,实现提高催化剂氨氧化活性的目的。结合氨物种的吸附-活化过程和中间态-产物的生成过程,探讨协同作用对氨氧化反应的作用机制。主要研究内容和结果如下:（1）采用不同制备方法分别合成Cu-Ce-Zr-SOL（溶胶凝胶法）,Cu-Ce-Zr-HP（共沉淀法）,Cu-Ce-Zr-IW（湿法浸渍）三元体系催化剂,系统研究CuO活性组分与助剂间协同作用对NH3-SCO的影响。结果表明,Cu-Ce-Zr-SOL催化剂中组分间协同作用促进了最多的高分散CuO和Cu-Ce-Zr固溶体,有利于NH3在Lewis酸性位的吸附和氨物种氧化中间态（NOx）的积累,促进催化活性的提升,NH3在230℃可实现完全转化,N2选择性90%以上。而Cu-Ce-Zr-HP和Cu-Ce-Zr-IW催化剂由于弱的NH3吸附能力、B（?）nsted酸性位的限制以及较少的NOx中间态生成,降低了催化剂的活性。研究中还发现氧物种参与反应的形式与温度有关,低于22O℃时,催化剂中表面氧物种的活性高于气态氧,优先与吸附态氨物种发生反应。而气态氧在高于220℃的温度区间能提高催化剂的氧化能力,同时促进N2的生成。（2）为实现CuO-CeO2两组分间协同作用的可控性,首先采用牺牲模板法将CeO2组分定向且有序地引入CuO表面,并通过对局部水解反应的控制,调节CeO2对CuO的逐渐包裹,最终制备出拥有多孔道结构、清晰CuO-CeO2界面的CuO@CeO2核壳结构催化剂。研究显示,CuO-CeCO2间协同作用是以Cu-O-Ce的形式存在,改变制备条件可有效地控制Cu-O-Ce结构的生成。拥有最多Cu-O-Ce结构的CuO@CeO2-8催化剂表现出最佳催化活性和N2选择性,240℃可将NH3完全转化,N2选择性达到90%以上。通过对CuO@CeO2催化剂中NH3吸附-活化过程的研究得出,Cu-O-Ce结构的形成有利于提升催化剂的NH3吸附能力,并将氨物种氧化成NO中间态,进而促进催化剂内部的SCR（iSCR）反应地进行。（3）采用液相还原法合成Cu2O催化剂应用于NH3-SCO,并探究Cu2O表面重构与催化性能之间的关系。考察Cu2O在氨氧化反应中结构的演变过程可知,预处理温度直接影响Cu2O重构过程,有效地控制CuO层的形成,可获得结构稳定的单组分双活性位Cu2O-CuO混相结构催化剂。通过对Cu2O,CuO间协同作用的调节,促进催化剂的氨氧化性能。研究发现,Cu2O在反应气氛下经过25O℃预处理后得到的Cu2O-250催化剂,其催化活性最佳,可在210℃将NH3完全转化,并具有88%以上N2选择性和较好的抗水性能。（4）结合表面元素分析（XPS）、氨气程序升温（NH3-TPD）、原位漫反射红外（DRIFTs）技术以及密度泛函理论计算（DFT）,系统研究O2和NH3分子在处于不同重构阶段的Cu2O催化剂（Cu2O,Cu2O-CuO,CuO）表面的活化过程。结果发现,Cu2O催化剂表面只存在O2的分子吸附,而Cu2O-CuO混相结构表面对O2分子有强吸附作用的同时可将O2分子解离成O原子,且这种作用强于CuO催化剂。研究还发现Cu2O-CuO催化剂表面会生成稳定的双齿配位硝酸根物种（bi-NOx）,有助于促进低温区间的iSCR反应路径,提高低温活性和N2选择性。而Cu2O与CuO催化剂表面分别形成单齿（mono-NOx）和桥键（bridg-NOx）硝酸根物种,产生大量的NOx副产物,导致N2选择性降低。
王芬[8]（2019）在《甲烷合成与转化的抗积碳、抗烧结催化剂研究》文中指出催化剂在含碳反应气氛中的积碳和在高温反应条件下的烧结是导致其失活的两个主要因素,是多相催化研究领域普遍存在的难点问题。本论文工作针对低氢碳比合成气干甲烷化合成人造天然气和甲烷部分氧化制合成气这两个典型反应中催化剂易积碳和烧结失活问题开展研究,获得成果如下:一、创制了高活性和高再生稳定性干甲烷化镍基催化剂（1）研究了镍的分散方法对Ni/MgAl2O4催化剂结构及催化性能的影响,发现以乙醇比水作为硝酸镍前驱体浸渍液溶剂可提高镍的分散程度,从而显着提高了其催化干甲烷化反应的活性,但积碳失活仍较为明显;进而通过第二金属Au修饰Ni/MgAl2O4催化剂,发现添加Au后抗积碳性能增强,但过量Au的加入则会使催化活性降低。表征发现Au和Ni形成～10 nm的双金属纳米粒子,Ni提供电子给Au。反应后的Au-Ni/MgAl2O4上沉积的碳与反应后的Ni/MgAl2O4上沉积的碳的性质和气化行为方面非常相似,但是形成的碳的量明显更少,表明通过用Au修饰Ni抑制了 CO歧化。（2）利用溶剂热法制备了高活性和高再生稳定性的Ni0.1Mg0.9Al2O4催化剂。该催化剂经过多次反应-再生循环后仍保持高活性,表征发现焙烧-还原再生过程中镍可以自由地进出尖晶石晶格而再分散,催化剂在多次反应-再生操作后小尺寸的镍纳米粒子（～2 nm）数量增加。反应中Ni0.1Mg0.9Al2O4上沉积的碳没有覆盖镍纳米粒子的表面,而是在载体表面。活性镍表面的暴露和小尺寸镍纳米粒子的形成均有助于Ni0.1Mg0.9Al2O4在干甲烷化反应-再生过程中的稳定和活性的提高。常规Ni/Al2O3在干甲烷化中也有活性,但由于碳的沉积和金属烧结而很快失活。二、研制出高活性和高温稳定的Pt/MgAl2O4和Rh/MgAl2O4甲烷部分氧化催化剂通过溶剂热（HS）方法合成的MgAl2O4-HS负载的Pt催化剂（Pt/MgAl2O4-HS）在900℃甲烷部分氧化反应中,通过燃烧-重整途径进行的500 h寿命测试期间表现出高催化活性和稳定性且在催化剂上没有检测到积碳的形成。而通过共沉淀（CP）方法制备的MgAl2O4-CP负载的Pt催化剂（Pt/MgAl2O4-CP）表现出持续失活并伴随积碳形成。这是由于Pt/MgAl2O4-HS中MgAl2O4-HS具有更纯的尖晶石表面结构,提高了其稳定Pt纳米粒子的效率。此外,Rh/MgAl2O4在POM反应中也表现出高活性和高温稳定性,且Rh的含量可低至0.09 wt%。
刘小丽[9]（2019）在《MOFs为前驱体制备铜铈催化剂及其在CO优先氧化中的研究》文中研究指明质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为一种清洁、高效的能量转换装置能够将化学能无污染且有效地转化为电能,因此受到人们的广泛关注。鉴于铜铈氧化物催化剂对CO-PROX具有较好的催化效果。而前驱体的选择对铜铈催化剂的最终活性起到至关重要的作用,因此我们建立了一种基于金属有机框架（MOFs）前驱体制备活性物种高度分散的铜铈催化剂的合成方法。（1）分别采用具有含氮配体的CeMOF-1和同构的CeMOF-2为前驱体,吸附Cu2+离子,经过高温热解使有机配体分解,获得对于CO-PROX具有优异催化性能的CuO/CeO2催化剂。由于金属离子和氮原子之间存在的配位作用,吸附的金属离子可以通过孔壁上的有序氮原子来稳定。经焙烧后,所得铜铈催化剂对CO-PROX反应的催化性能大大优于浸渍法制备的CuO/CeO2催化剂以及无氮的同构MOF前驱体。通过FT-IR,UV-vis光谱,PXRD,TEM,H2-TPR,Raman,XPS等表征,通过选用两种不同特点的MOFs前驱体和选择不同热解温度来获得铜铈催化剂,探究形成的催化剂中铜活性物种的分布、铜铈相互作用、铜铈表面氧空穴以及氧化还原能力的影响,进而在富氢条件下对CO选择性与氧化活性、催化剂寿命及抗水和抗CO2能力进行了探究,以此对比这系列CuO/CeO2催化剂的催化性能差异。（2）为提高铜铈催化剂的选择性,以上述CeMOFs催化剂为基础,我们进一步设计了PrCe-MOF为前驱体吸附Cu2+离子获得选择性更好的镨掺杂的铜铈催化剂。这是MOFs前驱体法新的拓展。
郭晓琳[10]（2019）在《CuO-CeO2纳米催化剂界面结构调控及其CO选择性氧化性能研究》文中研究指明随着环境污染和能源紧缺问题的日益严重,新能源的开发和利用成为当今社会亟待解决的问题之一。氢能作为一种新兴的二次能源,完全适合作为可再生能源的互补能源。质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为一种高效的能量转换设备,是氢能源最理想的利用方式。此类电池所用的燃料主要是通过液体有机燃料在线重整制得的富氢气体,而少量CO的选择性氧化（CO-PROX）脱除是燃料电池技术中的一个重要和关键的组成部分。凭借良好的催化性能以及优越的经济性,CuO-CeO2催化剂被认为是富氢气中CO选择性氧化反应最理想的催化剂。然而,至今所制得的CuO-CeO2催化剂仍无法完全满足其在PEMFC原料气净化应用中的反应温度要求,而且抗CO2和H2O的能力较差,这为新型高效的CuO-CeO2催化剂的开发提出了更高的要求。CuO-CeO2催化剂具有高活性的根本原因在于铜铈之间存在强烈的协同作用,因此铜铈界面结构的调控被认为是开发高性能CuO-CeO2催化剂的关键。立方萤石结构的CeO2纳米晶体的三个低指数晶面（{111}、{110}和{100}）具有不同的晶面稳定性和缺陷形成能,二氧化铈的暴露晶面不仅决定了晶体的表面组成和表面结构,而且影响氧空位的浓度和结构。因此,控制Ce02载体的形貌,选择性地暴露特定晶面,调控其表面性质及其表面活性位点的电子结构,在高性能CuO-CeO2催化剂的设计和应用方面受到了越来越多的关注。本论文采用粉末X射线衍射（XRD）及其Rietveld精修、N2吸附-脱附、X-射线光电子能谱（XPS）、高倍透射电镜（HRTEM）、紫外拉曼（UV-Raman）、程序升温还原（H2-TPR）、静态/动态储放氧性能测定（OSC）和原位漫反射傅立叶变换红外光谱（In situ DRIFTs）等多种实验手段,系统地研究了二氧化铈的形貌效应、二氧化铈纳米棒的微结构、铜覆盖度以及过渡金属掺杂效应等对形貌可控的CuO/CeO2催化剂界面结构及其CO选择性氧化性能的影响及规律。此外,采用低温共沉淀法成功合成了铜铈复合纳米棒催化剂,通过改变制备条件调控了CuO-CeO2催化剂中的铜铈界面相互作用,剖析了铜铈复合纳米棒催化剂的铜物种类型及其迁移情况。主要得到以下结论:1、CeO2-rod主要暴露{111}晶面和{200}晶面并沿着[110]方向生长,CeO2-cube主要暴露{200}晶面,而CeO2-plate主要暴露{111}晶面。通过控制二氧化铈的暴露晶面可调控CuO/CeO2催化剂中的铜铈界面相互作用及其CO选择性氧化的催化性能。{111}晶面存在丰富的氧空穴结构,有利于高度分散的氧化铜物种与二氧化铈在界面处产生强烈的相互作用,从而促进了 CuO/CeO2-rod和CuO/CeO2-plate催化剂在CO选择性氧化反应中的低温催化活性。{200}晶面的氧空穴浓度较低,不利于锚定氧化铜物种以及铜铈强相互作用的产生,导致CuO/CeO2-cube催化剂的低温活性较差。另一方面,二氧化稀的暴露晶面可改变CuO/CeO2催化剂表面铜物种的配位结构,从而影响了铜物种在反应气氛下的稳定性以及催化剂在CO选择性氧化反应中O2对CO氧化的选择性。氧化铜以对称的八配位结构分散在{200}晶面上,有利于活性物种Cu+稳定存在。在较高的反应温度下,暴露较多{200}晶面的CuO/CeO2-cube和CuO/CeO2-rod催化剂上的铜物种难以被完全还原为Cu0,表现出良好的CO氧化选择性。2、二氧化铈纳米棒的微结构和表面铜覆盖度对CuO/CeO2（rod）催化剂中的铜铈界面相互作用及其CO选择性氧化性能具有重要影响。改变水热合成时间可调控CeO2（rod）的微结构（如孔结构、位错生长概率、氧空穴浓度等）。随着水热合成时间的延长,立方体块状的二氧化铈基本晶粒沿特定晶面进行取向搭接,并通过奥斯特瓦尔德熟化完成晶体生长过程,其横向尺寸和纵向尺寸随水热合成时间的延长而同时增大。水热合成时间的延长有利于Ce02（rod）表面形成更多的氧空穴,促进了高度分散的CuOx物种与CeO2（rod）载体之间的强相互作用,以及在界面处Cu-[Ox]-Ce物种的形成,从而提高了CuO/CeO2（rod）催化剂在CO的选择性氧化反应中的催化性能。另一方面,适当提高Ce02（rod）表面铜的覆盖度能够增加催化剂表面高度分散的CuOx物种,促进氧化铜物种与Ce02载体在界面处产生较强的铜铈相互作用,从而有利于提高CuO/CeO2（rod）催化剂在CO-PROX反应中的催化性能。铜含量过高时,不仅会导致晶相CuO的形成,也易引起高度分散的CuOx物种发生团聚而导致其颗粒尺寸增大,从而削弱了氧化铜物种与CeO2载体的相互作用,致使CuO/CeO2（rod）催化剂在CO-PROX反应中的催化性能降低。3、过渡金属的掺杂可显着改变CeO2纳米棒的微结构,对CuO/CeO2（rod）催化剂中的铜铈界面相互作用产生了重要的影响。Rietveld精修表明,掺杂Mn和Ti明显提高了 CeM（rod）载体中高能晶面的微应变、本征位错概率和孪晶位错概率,增加了CeM（rod）载体的氧空位浓度。因此掺杂Mn和Ti有利于氧化铜物种的高度分散,并且导致更多的铜离子进入二氧化铈的表层或次表面层,从而促进Cu-Ce-Mn/Ti之间的强相互作用而产生Cu-[Ox]-Ce物种,提高了 CuO/CeO2（rod）催化剂在CO-PROX反应中的催化性能。掺杂的Zr4+能够进入到CeO2晶格中形成均一的铺锆固溶体结构,导致CeZr（rod）的微应变、生长位错概率以及体相氧空位浓度的增加。但由于Zr4+占据了二氧化铈晶格中Ce4+位点,减少了铜铈的接触界面,导致掺杂Zr并未明显改善CuO/CeZr（rod）催化剂中的铜铈界面相互作用。Ni2+的引入却导致CeNi（rod）的基本晶粒尺寸增大、微应变减小,并出现晶相NiO,不利于CuO/CeNi（rod）催化剂中氧化铜物种的分散和铜铈相互作用。4、采用低温共沉淀法成功合成了铜铈复合纳米棒催化剂。CuCe（rod）具有均一的纳米棒结构,铜物种存在的形式为表面高度分散的CuOx簇、强相互作用的Cu-[Ox]-Ce物种以及晶相氧化铜颗粒。CuCe（rod）催化剂表面高度分散的CuOx物种决定其低温的CO氧化活性,而位于铜铈界面处的Cu-[Ox]-Ce物种决定了CuCe（rod）催化剂的高温CO氧化活性,尤其处在催化剂体相中的Cu-[Ox]-Ce物种。适量的铜掺杂增加了催化剂表面高度分散的CuOx物种,同时也增强了铜铈之间的相互作用,可显着提高催化剂在CO-PROX反应中的低温CO氧化活性,并拓宽其CO完全转化的温度窗口。铜掺杂量为7-11%比较合适,其Tso%分别为66 ℃和63 ℃,CO完全转化的温度窗口分别为100-130 ℃和90-120 ℃。随着焙烧温度的升高,CuCe（rod）催化剂体相的铜物种可逐渐向其表面迁移,并提高了催化剂的氧化还原性能,其低温的CO氧化活性得到明显提高。过高的焙烧温度会导致催化剂表面的铜物种析出,削弱其与二氧化铈之间的相互作用,不利于提高催化剂在CO-PROX反应中的高温CO氧化活性。
二、CuO/CeO_2 Catalysts for Selective Oxidation of Carbon Monoxide in Excess Hydrogen（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、CuO/CeO_2 Catalysts for Selective Oxidation of Carbon Monoxide in Excess Hydrogen（论文提纲范文）
（1）不同形貌金属氧化物的制备及其在工业催化反应中的应用（论文提纲范文）
| 引言 |
| 1 不同形貌的金属氧化物的结构特性 |
| 2 不同形貌的金属氧化物的制备 |
| 2.1 模板法制备不同形貌的金属氧化物 |
| 2.2 无模板法制备不同形貌的金属氧化物 |
| 2.3 物理法制备不同形貌的金属氧化物 |
| 3 不同形貌的金属氧化物的应用 |
| 3.1 在加氢反应中的应用 |
| 3.2 在氧化反应中的应用 |
| 3.3 在蒸汽重整反应中的应用 |
| 4 结论 |
（2）低碳烷烃氧化脱氢催化反应机理和高效催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 低碳烯烃发展现状 |
| 1.3 低碳烷烃催化氧化脱氢 |
| 1.3.1 乙烷氧化脱氢制乙烯 |
| 1.3.2 丙烷氧化脱氢制丙烯 |
| 1.4 低碳烷烃氧化脱氢制烯烃反应催化剂 |
| 1.4.1 负载型钒基催化剂 |
| 1.4.2 负载型钼基催化剂 |
| 1.4.3 镍、钴基催化剂 |
| 1.4.4 稀土金属氧化物催化剂 |
| 1.4.5 复合金属氧化物催化剂 |
| 1.4.6 新型硼基催化剂 |
| 1.5 低碳烷烃氧化脱氢制烯烃反应催化反应路径与机理 |
| 1.5.1 氧化还原(MvK)机理 |
| 1.5.2 气相自由基机理 |
| 1.5.3 新型硼基催化剂ODH反应路径与机理 |
| 1.6 本论文的选题思路和研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 化学试剂、仪器与实验表征 |
| 2.1 主要实验化学试剂 |
| 2.2 主要仪器 |
| 2.3 材料表征方法 |
| 2.3.1 场发射扫描电子显微镜(FESEM) |
| 2.3.2 场发射透射电子显微镜(FETEM) |
| 2.3.3 X射线光电子能谱仪(XPS) |
| 2.3.4 激光显微拉曼光谱仪(Raman) |
| 2.3.5 X-射线粉末衍射仪(XRD) |
| 2.3.6 感应耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES) |
| 2.3.7 全自动微孔物理吸附仪(BET) |
| 2.3.8 原位漫反射红外装置(DRIFTS) |
| 2.3.9 催化剂活性评价装置 |
| 2.4 同步辐射真空紫外光电离质谱(SVUV-PIMS) |
| 第三章 CeO_2氧缺陷调控的CO与低碳烷烃完全氧化反应性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同氧缺陷浓度CeO_2纳米棒制备 |
| 3.3 CO与低碳烷烃氧化反应性能测试 |
| 3.4 原位反应红外实验条件(DRIFTS) |
| 3.5 结果与讨论 |
| 3.6 本章小节 |
| 参考文献 |
| 第四章 CeO_2形貌对Nb/CeO_2和Ni/CeO_2催化剂的组成、结构以及ODHP反应性能的影响 |
| 4.1 NbO_x/CeO_2-rods催化剂在ODHP反应中的Nb-CeO_2相互作用以及反应机理 |
| 4.1.1 研究背景 |
| 4.1.2 催化剂制备 |
| 4.1.3 同步辐射实验部分 |
| 4.1.4 丙烷氧化脱氢(ODHP)反应活性测试 |
| 4.1.5 结果与讨论 |
| 4.1.6 小结 |
| 4.2 二氧化铈形貌对Ni/CeO_2催化剂催化丙烷氧化反应中反应敏感性的影响 |
| 4.2.1 研究背景 |
| 4.2.2 催化剂的制备 |
| 4.2.3 丙烷氧化反应性能测试 |
| 4.2.4 结果与讨论 |
| 4.2.5 小结 |
| 4.3 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 六方氮化硼(h-BN)催化剂在丙烷氧化脱氢反应中机理及自由基化学的研究 |
| 5.1 研究背景 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 硼基催化剂ODHP反应的SVUV-PIMS原位在线检测 |
| 5.4 丙烷氧化脱氢(ODHP)反应性能测试 |
| 5.5 DFT理论计算 |
| 5.6 结果与讨论 |
| 5.7 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 乙烷氧化脱氢反应高性能M1相MoVTeNbO_x催化剂的设计和制备 |
| 6.1 研究背景 |
| 6.2 高性能纯M1相MoVTeNbO_x催化剂制备 |
| 6.3 M1催化剂ODHE反应的SVUV-PIMS原位在线检测 |
| 6.4 粉末中子衍实验(NPD) |
| 6.5 原位红外实验条件(DRIFTS) |
| 6.6 乙烷氧化脱氢反应活性测试 |
| 6.7 结果与讨论 |
| 6.8 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第七章 总结与展望 |
| 7.1 本论文工作的总结 |
| 7.2 今后工作的展望 |
| 附录 英文缩写对照表 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（3）铜、铈复合氧化物的火焰喷雾热解合成及催化燃烧丙烯研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题背景及研究意义 |
| 1.1.1 VOCs的概述 |
| 1.1.2 VOCs的治理措施 |
| 1.2 催化燃烧技术的研究现状 |
| 1.2.1 催化燃烧技术 |
| 1.2.2 催化剂的分类和应用 |
| 1.2.3 催化剂的制备方法 |
| 1.2.4 研究现状总结 |
| 1.3 本文研究内容及研究目标 |
| 1.3.1 研究内容 |
| 1.3.2 研究目标及技术路线 |
| 1.4 本章小结 |
| 第二章 实验系统和测试方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.2 火焰喷雾热解颗粒制备系统 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 N_2吸脱附表征 |
| 2.4 催化剂催化性能评价实验系统 |
| 2.4.1 催化性能评价试验装置 |
| 2.4.2 催化剂性能评价试验测试方法 |
| 第三章 不同铜、铈比例的催化剂制备及其理化特性的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同铜、铈比例的催化剂的制备 |
| 3.2.1 催化剂制备条件 |
| 3.2.2 材料合成过程中的火焰温度 |
| 3.3 不同铜、铈比例的催化剂的表征 |
| 3.3.1 催化剂的微观结构 |
| 3.3.2 催化剂的化学组分 |
| 3.3.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 3.4 不同铜、铈比例的催化剂催化C_3H_6的性能 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 不同前驱体浓度的催化剂制备及其理化特性的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 不同铜、铈浓度的催化剂的制备 |
| 4.2.1 催化剂制备条件 |
| 4.2.2 材料合成过程中的火焰温度 |
| 4.3 不同铜、铈浓度的催化剂的表征 |
| 4.3.1 催化剂的微观结构 |
| 4.3.2 催化剂的化学组分 |
| 4.3.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 4.4 不同铜、铈浓度的催化剂催化C_3H_6的性能 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 反应条件对C_3H_6催化实验的影响以及催化剂的回收再生研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 不同反应条件对铜、铈复合氧化物催化剂催化性能的影响 |
| 5.2.1 反应空速对催化反应的影响 |
| 5.2.2 氧气浓度对催化反应的影响 |
| 5.2.3 C_3H_6浓度对催化反应的影响 |
| 5.3 600 min催化反应中催化剂理化特性及催化性能的变化 |
| 5.3.1 600 min催化反应中催化剂的催化性能变化 |
| 5.3.2 600 min催化反应后催化剂的理化特性变化 |
| 5.4 基于火焰喷雾热解法回收再生铜、铈复合氧化物催化剂 |
| 5.4.1 再生催化剂的制备过程 |
| 5.4.2 再生催化剂的理化特性 |
| 5.4.3 再生催化剂的催化性能 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介、攻读硕士期间参加的学术活动与学术成果 |
（4）Pt单原子催化剂配位结构调控与催化加氢性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 单原子催化剂概述 |
| 1.2.1 单原子催化剂简介 |
| 1.2.2 单原子催化剂分类 |
| 1.3 催化剂的配位环境 |
| 1.3.1 催化剂的配位环境 |
| 1.3.2 单原子配位环境的调控方式 |
| 1.4 铂单原子在催化领域中的应用 |
| 1.5 论文选题及主要创新点 |
| 参考文献 |
| 第二章 磷掺杂棒状CeO_2调控Pt单原子配位环境实现高活性催化加氢 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 化学试剂 |
| 2.2.2 材料制备 |
| 2.2.3 材料表征 |
| 2.2.4 催化活性测试 |
| 2.3 结果和讨论 |
| 2.3.1 形貌和结构分析 |
| 2.3.2 催化活性测试 |
| 2.3.3 催化剂的活性机理 |
| 2.3.4 氢溢流效应 |
| 2.3.5 催化剂的酸性 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 氮掺杂棒状CeO_2对Pt单原子配位环境及加氢性能的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 化学试剂 |
| 3.2.2 催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化活性测试 |
| 3.2.4 表征方法 |
| 3.3 结果和讨论 |
| 3.3.1 固相相融法的氮掺杂催化剂结构表征 |
| 3.3.2 水热包裹的氮掺杂催化剂结构表征 |
| 3.3.3 配位环境对催化活性的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 掺杂和晶面效应对Pt单原子配位环境的调控实现高活性催化加氢 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 化学试剂 |
| 4.2.2 催化剂的制备 |
| 4.2.3 催化活性测试 |
| 4.2.4 表征方法 |
| 4.3 结果和讨论 |
| 4.3.1 催化剂的形貌和结构分析 |
| 4.3.2 氮的来源和存在形式 |
| 4.3.3 催化活性测试 |
| 4.3.4 配位环境对催化活性的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 总结与展望 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
| 致谢 |
（5）铜铈催化剂的可控构筑及其用于CO优先氧化失活性能的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 综述 |
| 1.1 氢能及燃料电池的发展 |
| 1.1.1 氢能及燃料电池的发展背景 |
| 1.1.2 质子交换膜燃料电池简介 |
| 1.2 富氢气氛中 CO 优先氧化方法简介 |
| 1.3 CO优先氧化催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 铂系贵金属催化剂 |
| 1.3.2 金基贵金属催化剂 |
| 1.3.3 非贵金属催化剂 |
| 1.4 论文立题依据、研究内容和创新点 |
| 1.4.1 论文立题依据 |
| 1.4.2 论文研究内容 |
| 1.4.3 论文创新点 |
| 第二章 催化剂的表征与实验设备 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验设备 |
| 2.3 催化剂的表征测试 |
| 2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD)测试 |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)测试 |
| 2.3.3 透射电子显微镜(TEM)测试 |
| 2.3.4 N_2-吸附-脱附(N_2 adsorption-desorption)测试 |
| 2.3.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR)测试 |
| 2.3.6 X-射线光电子能谱(XPS)测试 |
| 2.3.7 拉曼能谱(Raman)测试 |
| 2.3.8 催化剂性能测试 |
| 2.4 计算建模 |
| 第三章 锚定于二氧化铈表面的Au@CuO_x纳米微反应器对一氧化碳优先氧化性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 Au种子颗粒的制备 |
| 3.2.2 Au@CuO_x微反应器的制备 |
| 3.2.3 CeO_2载体的制备 |
| 3.2.4 Au@CuO_x/CeO_2 的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 XRD结果分析 |
| 3.3.2 N_2吸附-脱附结果分析 |
| 3.3.3 TEM和 SEM结果分析 |
| 3.3.4 XPS结果分析 |
| 3.3.5 H_2-TPR测试分析 |
| 3.3.6 Raman测试分析 |
| 3.4 催化剂性能测试 |
| 3.4.1 催化剂性能测试 |
| 3.4.2 催化剂性能讨论 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 探究CuO/CeO_2催化剂在CO-PROX反应中的失活机理 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.2.1 CeO_2 载体、CuO颗粒的制备 |
| 4.2.2 CuO/CeO_2 的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 XRD测试分析 |
| 4.3.2 表面积和孔结构分析 |
| 4.3.3 SEM测试分析 |
| 4.3.4 TEM测试分析 |
| 4.3.5 XPS测试分析 |
| 4.3.6 H_2-TPR测试分析 |
| 4.3.7 Raman测试分析 |
| 4.4 催化剂性能测试 |
| 4.4.1 催化剂性能测试 |
| 4.4.2 催化剂循环测试 |
| 4.4.3 XPS测试对比分析 |
| 4.4.4 催化剂稳定性测试 |
| 4.4.5 H_2O和CO_2对催化性能的影响 |
| 4.4.6 DFT计算分析表面吸附状态 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 还原剂的加入对铜铈催化剂CO-PROX性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂制备 |
| 5.2.1 CeO_2 载体、CuO_x颗粒的制备 |
| 5.2.2 CuO_x/CeO_2 的制备 |
| 5.3 CuO_x/CeO_2 催化剂性能测试 |
| 5.3.1 CuO_x/CeO_2 催化剂性能测试 |
| 5.4 结果与讨论 |
| 5.4.1 XRD测试分析 |
| 5.4.2 表面积和孔结构分析 |
| 5.4.3 SEM和 TEM测试分析 |
| 5.4.4 XPS测试分析 |
| 5.4.5 H_2-TPR测试分析 |
| 5.4.6 Raman测试分析 |
| 5.5 小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 工作的不足与展望 |
| 参考文献 |
| 硕士期间发表论文情况 |
| 致谢 |
（6）CeO2基催化剂的金属-载体间相互作用调控及其CO氧化性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 立题依据 |
| 1.3 研究目标和内容 |
| 参考文献 |
| 2 文献综述 |
| 2.1 CeO_2基催化剂的基本概况 |
| 2.1.1 CeO_2的结构和性质 |
| 2.1.2 CeO_2基催化剂的结构和性质 |
| 2.2 CeO_2基催化剂的应用以及反应机理 |
| 2.2.1 CeO_2基贵金属催化剂的应用以及反应机理 |
| 2.2.2 CeO_2基非贵金属催化剂的应用以及反应机理 |
| 2.3 CeO_2基催化剂中金属-载体相互作用的调节 |
| 2.3.1 金属-载体界面的面积调节 |
| 2.3.2 CeO_2表面结构的调节 |
| 2.4 小结 |
| 参考文献 |
| 3 实验部分 |
| 3.1 实验仪器和原料 |
| 3.1.1 实验仪器 |
| 3.1.2 实验原料 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 PdO/CeO_2催化剂的制备 |
| 3.2.2 H2O_2调控CeO_2表面制备CuO/CeO_2催化剂 |
| 3.2.3 超声辅助沉积法制备CuO/CeO_2催化剂 |
| 3.2.4 不同负载量的CuO/CeO_2催化剂的制备 |
| 3.3 催化剂的考评 |
| 3.4 催化剂的表征方法 |
| 3.4.1 分散度(CO-脉冲滴定法和N_2O滴定法) |
| 3.4.2 电感耦合等离子体发射光谱(inductively coupled plasma atomic emissionspectroscopy, ICP-OES) |
| 3.4.3 比表面以及孔结构(N_2吸脱附曲线) |
| 3.4.4 X射线粉末衍射(X-ray difffraction,XRD) |
| 3.4.5 扫描透射电子显微镜(scanning transmission electron microscope,STEM) |
| 3.4.6 透射电子显微镜(transmissior electron microscope,TEM) |
| 3.4.7 X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS) |
| 3.4.8 拉曼光谱(Raman spectra) |
| 3.4.9 H_2程序升温还原(H_2 temperature program reduction,H_2-TPR) |
| 3.4.10 CO程序升温还原(CO temperature program reduction,CO-TPR) |
| 3.4.11 H_2和CO程序升温还原-氧化-再升温还原 |
| 3.4.12 O_2-CO顺序脉冲 |
| 3.4.13 O_2脉冲 |
| 3.4.14 原位漫反射红外傅立叶变换光谱(In situ Fourier transform infrared spectra,Insitu DRIFTS) |
| 3.4.15 X射线精细结构光谱(X-ray absorption fine structure,XAFS) |
| 3.4.16 密度泛函理论计算(DFT) |
| 4 反应沉积法制备PdO/CeO_2催化剂及其CO低温氧化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 催化剂的活性考评 |
| 4.2.2 催化剂的结构特征 |
| 4.2.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 4.2.4 催化剂的稳定性 |
| 4.2.5 不同Pd物种的反应机理 |
| 4.3 小结 |
| 参考文献 |
| 5 双氧水调控CeO_2的表面性质及CuO/CeO_2催化剂的CO选择性氧化性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 CeO_2表面氧空穴对结构和催化活性的影响 |
| 5.2.1 催化剂的活性考评 |
| 5.2.2 催化剂的结构特征 |
| 5.2.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 5.2.4 表面两电子氧空穴对金属-载体相互作用的影响 |
| 5.3 CeO_2表面氧空穴以及晶面对结构和催化活性的协同影响 |
| 5.3.1 催化剂的活性考评 |
| 5.3.2 催化剂的结构特征 |
| 5.3.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 5.4 小结 |
| 参考文献 |
| 6 超声辅助沉淀法促进CuO/CeO_2催化剂的CO选择性氧化性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 结果与讨论 |
| 6.2.1 催化剂的活性考评 |
| 6.2.2 催化剂的结构特征 |
| 6.2.3 催化剂的吸附位点 |
| 6.2.4 催化剂的氧化还原性能 |
| 6.2.5 催化剂的反应机理 |
| 6.3 小结 |
| 参考文献 |
| 7 CuO/CeO_2中铜物种的变化及其对CO选择性氧化的影响 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 结果与讨论 |
| 7.2.1 催化剂的活性考评 |
| 7.2.2 催化剂的结构特征 |
| 7.2.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 7.2.4 不同Cu物种在CO-PROX反应中的作用 |
| 7.3 小结 |
| 参考文献 |
| 8 总结与展望 |
| 8.1 总结 |
| 8.2 主要创新点 |
| 8.3 展望 |
| 作者简介 |
| 攻读博士期间学术成果 |
（7）Cu基催化剂在NH3-SCO中催化性能及组分间协同作用的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要缩写表 |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.1.1 大气污染问题与治理现状 |
| 1.1.2 氨气的来源及危害 |
| 1.2 氨气处理方式 |
| 1.2.1 生物法 |
| 1.2.2 吸收吸附法 |
| 1.2.3 多相催化法 |
| 1.3 氨气选择性催化氧化技术 |
| 1.3.1 催化剂体系建立 |
| 1.3.2 催化助剂的研究 |
| 1.4 活性组分-助剂间协同作用的研究 |
| 1.4.1 提高活性组分分散度、稳定性 |
| 1.4.2 调节催化剂表面酸性、改善吸附性能 |
| 1.4.3 氧缺陷位的形成和分子活化作用 |
| 1.4.4 单组分双活性位协同作用研究 |
| 1.5 中间物种和反应路径研究 |
| 1.5.1 NH_x中间物种 |
| 1.5.2 HNO中间物种 |
| 1.5.3 N_2H_4中间物种 |
| 1.5.4 NO_x中间物种 |
| 1.6 本论文选题依据、研究内容及技术路线 |
| 1.6.1 选题依据 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 1.6.3 技术路线 |
| 2 Cu-Ce-Zr催化剂的构建及组分间协同作用在NH_3-SCO反应中的研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验材料与仪器 |
| 2.2.2 催化剂制备 |
| 2.2.3 原位漫反射红外光谱分析(in situ DRIFTs) |
| 2.2.4 质谱程序升温技术 |
| 2.2.5 催化剂活性测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 Cu-Ce-Zr系列催化剂的催化性能及结构特性 |
| 2.3.2 Cu-Ce-Zr系列催化剂的NH_3吸附行为研究 |
| 2.3.3 Cu-Ce-Zr催化剂表面ad-NH_3反应过程研究 |
| 2.3.4 Cu-Ce-Zr催化剂的NH_3+O_2实验 |
| 2.3.5 氨中间物种在Cu-Ce-Zr催化剂上反应历程分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 CuO@CeO_2核壳催化剂的构建及组分间协同作用在NH_3-SCO反应中的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验材料与仪器 |
| 3.2.2 催化剂制备 |
| 3.2.3 催化剂表征 |
| 3.2.4 催化剂活性和N_2选择性测试 |
| 3.2.5 CuO@CeO_2-X催化剂动力学测试 |
| 3.2.6 催化剂NH3-TPD与NH_3+O_2质谱实验 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 CuO@CeO_2-X催化剂的结构特性 |
| 3.3.2 CuO@CeO_2-X中CuO与CeO_2协同作用研究 |
| 3.3.3 CuO@CeO_2-X催化剂吸附行为研究 |
| 3.3.4 CuO@CeO_2-X催化剂中催化性能与协同作用研究 |
| 3.3.5 CO气氛处理对CuO@CeO_2-X的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 Cu_2O催化剂表面重构及Cu_2O-CuO间协同作用在NH_3-SCO反应中的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验材料与仪器 |
| 4.2.2 催化剂制备 |
| 4.2.3 催化剂表征 |
| 4.2.4 Cu_2O-X催化剂活性、稳定性和N_2选择性测试 |
| 4.2.5 Cu_2O-X催化剂动力学测试 |
| 4.2.6 Cu_2O-X催化剂抗水性能测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 Cu_2O催化剂重构现象与催化性能的研究 |
| 4.3.2 针对Cu_2O催化剂重构过程的控制 |
| 4.3.3 Cu_2O-X催化剂结构特性研究 |
| 4.3.4 Cu_2O催化剂活化能及反应速率计算 |
| 4.3.5 Cu_2O-X催化剂上氨物种吸附行为研究 |
| 4.3.6 Cu_2O-X催化剂抗水性能测试 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 基于实验与DFT计算研究Cu_2O重构过程中O_2和NH_3吸附-活化过程 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验材料与仪器 |
| 5.2.2 催化剂制备 |
| 5.2.3 催化剂表征 |
| 5.2.4 DRIFTs分析 |
| 5.2.5 DFT计算 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 Cu_2O-X催化剂表面组成和氧物种进化 |
| 5.3.2 Cu_2O-X催化剂表面中间产物的DRIFTs分析 |
| 5.3.3 Cu_2O-X催化剂表面氧物种吸附过程的DFT模拟 |
| 5.3.4 不同催化剂结构中氨氧化中间产物的反应历程及稳定性分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 结论 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
（8）甲烷合成与转化的抗积碳、抗烧结催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 甲烷合成的研究进展 |
| 1.2.1 煤制天然气简介 |
| 1.2.2 CO甲烷化反应体系的热力学分析 |
| 1.2.3 CO甲烷化反应的机理 |
| 1.2.4 CO甲烷化催化剂 |
| 1.3 甲烷转化的研究进展 |
| 1.3.1 甲烷的直接转化反应 |
| 1.3.2 甲烷水蒸汽/CO_2重整反应 |
| 1.3.3 甲烷部分氧化反应 |
| 1.3.3.1 甲烷部分氧化反应体系的热力学分析 |
| 1.3.3.2 甲烷部分氧化反应的机理 |
| 1.3.3.3 甲烷部分氧化反应催化剂 |
| 1.4 甲烷化和甲烷部分氧化反应中的催化剂失活 |
| 1.4.1 积碳 |
| 1.4.2 烧结 |
| 1.5 抗积碳和抗烧结催化剂研究进展 |
| 1.5.1 抗积碳催化剂研究进展 |
| 1.5.2 抗烧结催化剂研究进展 |
| 1.6 论文研究的思路和主要内容 |
| 参考文献 |
| 笫二章 实验部分 |
| 2.1 实验所用的化学药品 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 用于干甲烷化反应中的Ni/MgAl_2O_4催化剂的制备 |
| 2.2.2 用于干甲烷化反应中的Au-Ni/MgAl_2O_4催化剂的制备 |
| 2.2.3 用于干甲烷化反应的Ni_xMg_(1-x)Al_2O_4催化剂的制备 |
| 2.2.4 用于甲烷部分氧化反应的Pt/MgAl_2O_4和Rh/MgAl_2O_4催化剂的制备 |
| 2.3 催化性能测试 |
| 2.3.1 干甲烷化反应中衡量催化剂性能的各参数的计算公式 |
| 2.3.2 甲烷部分氧化反应中衡量催化剂性能的各参数的计算公式 |
| 2.4 催化剂的表征方法 |
| 2.4.1 氮气物理吸附 |
| 2.4.2 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES) |
| 2.4.3 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.4 电镜(SEM、TEM和STEM) |
| 2.4.5 程序升温还原(TPR) |
| 2.4.6 程序升温加氢(TPH) |
| 2.4.7 CO程序升温表面反应(CO-TPSR) |
| 2.4.8 程序升温脱附(TPD) |
| 2.4.9 H_2脉冲吸附 |
| 2.4.10 热重(TG) |
| 2.4.11 拉曼(Raman) |
| 2.4.12 X射线光电子能谱(XPS) |
| 第三章 负载型Ni/MgAl_2O_4催化剂在干甲烷化反应中的催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.3 甲烷化反应的热力学分析 |
| 3.4 Ni/MgAl_2O_4催化剂的结构及Ni/MgAl_2O_4在干甲烷化中的催化性能 |
| 3.4.1 Ni/MgAl_2O_4-E和Ni/MgAl_2O_4-W催化剂的结构比较 |
| 3.4.1.1 催化剂的物理化学性质 |
| 3.4.1.2 催化剂晶相结构分析 |
| 3.4.2 Ni/MgAl_2O_4-E和Ni/MgAl_2O_4-W在干甲烷化中的催化性能比较 |
| 3.5 Ni/MgAl_2O_4-E在不同氢碳比合成气甲烷化中的反应性能 |
| 3.6 Ni/MgAl_2O_4-E在不同空速下的干甲烷化反应中的性能 |
| 3.7 Ni/MgAl_2O_4-E催化剂的长时间稳定性研究 |
| 3.7.1 长时间稳定性测试结果 |
| 3.7.2 不同稳定性测试时间后的催化剂的结构分析 |
| 3.7.2.1 催化剂晶相结构分析 |
| 3.7.2.2 催化剂的形貌和粒径分析 |
| 3.7.2.3 催化剂中镍含量分析 |
| 3.7.2.4 催化剂积碳定量分析 |
| 3.8 结果分析与讨论 |
| 3.9 小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Au-Ni/MgAl_2O_4催化剂在干甲烷化反应中的催化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.3 Au-Ni/MgAl_2O_4催化剂在干甲烷化反应中的催化性能 |
| 4.3.1 活性和选择性 |
| 4.3.2 稳定性 |
| 4.4 催化剂的结构表征 |
| 4.4.1 催化剂的基本物理化学性质 |
| 4.4.2 催化剂粒径分析 |
| 4.4.3 Au与Ni之间的相互作用分析 |
| 4.4.4 催化剂上的积碳分析 |
| 4.5 结果分析与讨论 |
| 4.6 小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 Ni_xMg_(1-x)Al_2O_4催化剂在干甲烷化反应中的催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂制备 |
| 5.3 镍含量对Ni_xMg_(1-x)Al_2O_4的结构和对Ni_xMg_(1-x)Al_2O_4在干甲烷化反应中的性能的影响 |
| 5.3.1 镍含量对Ni_xMg_(1-x)Al_2O_4催化剂在干甲烷化反应中的催化性能的影响 |
| 5.3.2 不同镍含量的Ni_xMg_(1-x)Al_2O_4催化剂结构 |
| 5.4 焙烧温度对Ni_(0.1)Mg_(0.9)Al_2O_4催化剂结构的影响 |
| 5.5 Ni_(0.1)Mg_(0.9)Al_2O_4催化剂在干甲烷化反应中的性能研究 |
| 5.5.1 循环焙烧、还原对催化剂结构的影响 |
| 5.5.2 Ni_(0.1)Mg_(0.9)Al_2O_4与Ni/Al_2O_3在干甲烷化反应中的催化性能对比 |
| 5.5.3 Ni_(0.1)Mg_(0.9)Al_2O_4与Ni/Al_2O_3在干甲烷化反应中的稳定性对比 |
| 5.5.4 反应前后催化剂的结构表征 |
| 5.5.5 Ni_(0.1)Mg_(0.9)Al_2O_4-FR和Ni/Al_2O_3-FR催化剂的构效关系分析 |
| 5.6 小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 负载型Pt/MgAl_2O_4和Rh/MgAl_2O_4催化剂在甲烷部分氧化反应中的催化性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂制备 |
| 6.3 甲烷部分氧化反应的热力学分析 |
| 6.4 Pt/MgAl_2O_4催化剂在甲烷部分氧化反应中的催化性能研究 |
| 6.4.1 MgAl_2O_4的合成方法对Pt/MgAl_2O_4催化剂在甲烷部分氧化反应中的催化性能的影响 |
| 6.4.2 Pt/MgAl_2O_4-HS催化剂的长时间催化稳定性研究 |
| 6.4.3 Pt/MgAl_2O_4-HS和Pt/MgAl_2O_4-CP催化剂的结构比较 |
| 6.4.4 Pt/MgAl_2O_4-HS的催化性能结果和空白反应实验结果 |
| 6.4.5 甲烷部分氧化的反应途径探索 |
| 6.4.6 Pt/MgAl_2O_4催化剂的构效关系分析 |
| 6.5 Rh/MgAl_2O_4催化剂在甲烷部分氧化反应中的性能初探 |
| 6.5.1 Rh/MgAl_2O_4催化剂在甲烷部分氧化反应中的催化性能 |
| 6.5.2 Rh/MgAl_2O_4催化剂的结构 |
| 6.6 小结 |
| 参考文献 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 攻读博士学位期间发表的学术论文和其它的研究成果 |
| 致谢 |
（9）MOFs为前驱体制备铜铈催化剂及其在CO优先氧化中的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 氢能的来源以及燃料电池的应用 |
| 1.2.1 氢能的开发与利用 |
| 1.2.2 氢能的来源 |
| 1.2.3 燃料电池对于氢能的利用 |
| 1.3 催化剂在富氢气体中消除CO的应用 |
| 1.3.1 贵金属催化 |
| 1.3.2 非贵金属催化 |
| 1.4 MOF前驱体法制备铜铈催化剂在富氢气体中消除CO的应用 |
| 1.5 富氢气体中催化剂对CO的选择性氧化研究 |
| 1.5.1 消除富氢气体中CO |
| 1.5.2 催化过程中的动力学探究 |
| 1.6 本文研究目的及意义 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 催化剂合成 |
| 2.2 实验设备 |
| 2.3 催化剂测试仪器及表征 |
| 2.3.1 催化剂表征 |
| 2.3.2 傅立叶红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.3 热重分析(TG) |
| 2.3.4 元素分析(Elemental Analysis and ICP) |
| 2.3.5 粉末X-射线衍射测试(XRD) |
| 2.3.6 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES) |
| 2.3.7 透射电镜(TEM) |
| 2.3.8 比表面分析仪(BET) |
| 2.3.9 拉曼光谱仪(Raman) |
| 2.3.10 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.11 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 第3章 以含氮配体MOF为前驱体制备CuO-CeO_2催化剂应用于CO优先氧化 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 结构和结构特性 |
| 3.3.2 表面性质与还原 |
| 3.3.3 催化活性测试 |
| 3.3.4 结论 |
| 第4章 CePrMOF前驱体制备的PrCuCe催化剂用于CO-PROX的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 结构和结构特性 |
| 4.3.2 电子结构与氧化还原特性 |
| 4.3.3 催化评价测试 |
| 4.4 结论 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间的研究成果 |
（10）CuO-CeO2纳米催化剂界面结构调控及其CO选择性氧化性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 选择性氧化脱除CO催化剂的发展概况 |
| 1.2.1 贵金属催化剂 |
| 1.2.2 非贵金属铜系催化剂 |
| 1.3 CuO-CeO_2催化剂选择性氧化CO反应的机理研究 |
| 1.3.1 反应机理 |
| 1.3.2 活性物种 |
| 1.4 形貌可控的二氧化铈基纳米催化剂的研究进展 |
| 1.4.1 形貌可控的CeO_2合成方法研究进展 |
| 1.4.2 形貌可控的CeO_2暴露晶面研究进展 |
| 1.4.3 形貌可控的CeO_2负载贵金属/过渡金属催化剂研究进展 |
| 1.5 立题依据和研究内容 |
| 1.5.1 立题依据 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 原料与试剂 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 不同形貌CuO/CeO_2催化剂的制备 |
| 2.2.2 CeO_2纳米棒微结构的调控及CuO/CeO_2纳米棒催化剂的制备 |
| 2.2.3 不同表面铜覆盖度的CuO/CeO_2纳米棒催化剂的制备 |
| 2.2.4 不同过渡金属掺杂的CuO/CeO_2纳米棒催化剂的制备 |
| 2.2.5 复合型Cu_xCe_(1-x)O_2纳米棒催化剂的制备及后处理 |
| 2.3 催化剂活性评价 |
| 2.3.1 反应装置 |
| 2.3.2 催化性能评价 |
| 2.4 催化剂的表征方法 |
| 第三章 二氧化铈的形貌效应对CuO/CeO_2催化剂界面性质及催化性能的调控 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 结果与讨论 |
| 3.2.1 催化剂的活性评价 |
| 3.2.2 形貌分析 |
| 3.2.3 结构/织构性质 |
| 3.2.4 表面元素分布及氧空穴浓度 |
| 3.2.5 氧化还原性能 |
| 3.2.6 In situ DRIFTs分析 |
| 3.3 小结 |
| 第四章 二氧化铈的微结构以及铜覆盖度对CuO/CeO_2纳米棒催化剂界面性质及催化性能的调控 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 二氧化铈的微结构对CuO/CeO_2纳米棒催化剂界面性质及催化性能的调控 |
| 4.2.1 催化剂的活性评价 |
| 4.2.2 形貌分析 |
| 4.2.3 结构/织构性质 |
| 4.2.4 表面元素分布及氧空穴浓度 |
| 4.2.5 氧化还原性能 |
| 4.2.6 In situ DRIFTs分析 |
| 4.3 铜覆盖度对CuO/CeO_2纳米棒催化剂界面性质及催化性能的调控 |
| 4.3.1 催化剂的活性评价 |
| 4.3.2 结构/织构性质 |
| 4.3.3 表面元素分布 |
| 4.3.4 氧化还原性能及铜分散度 |
| 4.3.5 In situ DRIFTs分析 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 过渡金属掺杂效应对CuO/CeO_2纳米棒催化剂界面性质及催化性能的调控 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 结果与讨论 |
| 5.2.1 催化剂的活性评价 |
| 5.2.2 结构/织构性质 |
| 5.2.3 形貌和物相分析 |
| 5.2.4 表面元素分布及氧空位浓度 |
| 5.2.5 氧化还原性能 |
| 5.2.6 In situ DRIFTs分析 |
| 5.3 小结 |
| 第六章 复合型Cu_xCe_(1-x)O_2纳米棒催化剂的合成及铜物种的迁移性研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 复合型Cu_xCe_(1-x)O_2纳米棒催化剂的合成及其在CO选择性氧化反应中的应用 |
| 6.2.1 催化剂的活性评价 |
| 6.2.2 形貌分析 |
| 6.2.3 结构/织构性质 |
| 6.2.4 表面元素分布 |
| 6.2.5 动态储放氧性能 |
| 6.2.6 氧化还原性能 |
| 6.2.7 In situ DRIFs分析 |
| 6.3 复合型Cu_xCe_(1-x)O_2纳米棒铜物种迁移性及其对CO选择性氧化性能的影响 |
| 6.3.1 催化剂的活性评价 |
| 6.3.2 形貌分析 |
| 6.3.3 结构/织构性质 |
| 6.3.4 表面元素分布及氧空穴浓度 |
| 6.3.5 氧化还原性能 |
| 6.3.6 In situ DRIFTs分析 |
| 6.4 小结 |
| 第七章 全文总结与展望 |
| 参考文献 |
| 作者简介 |
| 读博期间发表的论文 |
四、CuO/CeO_2 Catalysts for Selective Oxidation of Carbon Monoxide in Excess Hydrogen（论文参考文献）
- [1]不同形貌金属氧化物的制备及其在工业催化反应中的应用[J]. 周石杰,任祯,杨宇森,卫敏. 化工学报, 2021(06)
- [2]低碳烷烃氧化脱氢催化反应机理和高效催化剂研究[D]. 章轩语. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [3]铜、铈复合氧化物的火焰喷雾热解合成及催化燃烧丙烯研究[D]. 卢欲晓. 东南大学, 2020(01)
- [4]Pt单原子催化剂配位结构调控与催化加氢性能研究[D]. 马严富. 中国科学技术大学, 2020(01)
- [5]铜铈催化剂的可控构筑及其用于CO优先氧化失活性能的研究[D]. 汪琪. 内蒙古大学, 2020
- [6]CeO2基催化剂的金属-载体间相互作用调控及其CO氧化性能研究[D]. 夏阳. 浙江大学, 2020
- [7]Cu基催化剂在NH3-SCO中催化性能及组分间协同作用的研究[D]. 张晓宇. 大连理工大学, 2019
- [8]甲烷合成与转化的抗积碳、抗烧结催化剂研究[D]. 王芬. 厦门大学, 2019(02)
- [9]MOFs为前驱体制备铜铈催化剂及其在CO优先氧化中的研究[D]. 刘小丽. 南昌大学, 2019(02)
- [10]CuO-CeO2纳米催化剂界面结构调控及其CO选择性氧化性能研究[D]. 郭晓琳. 浙江大学, 2019(08)
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